可以报警。

   当你被车撞且对方全责后，一开始收下500元赔偿款，之后又觉得该赔偿不合理并将钱退还对方，这种情况下你仍然有权利报警来处理此次事故。报警后，交警部门会根据事故发生时的具体情况，如事故现场的痕迹、双方的陈述、相关监控资料等，来认定事故责任（虽然之前已明确对方全责，但报警可使责任认定更具规范性和权威性）。

   同时，你可以在报警后要求对自己的损失进行合理评估，包括因受伤产生的医疗费用、误工损失、车辆或其他财物的损坏等。依据评估结果，按照法律规定向责任方（即对方）主张相应的赔偿。警方也可以协助你进行调解，如果调解不成，你还可以通过向人民法院提起民事诉讼的方式来维护自己的合法权益。