追求对方大额转账，不成功时是否可要求返还，需视转账性质而定。以下是对此问题的详细分析：
一、不当得利返还请求权

1. 法律依据：根据《中华人民共和国民法典》第九百八十五条，得利人没有法律根据取得不当利益的，受损失的人可以请求得利人返还取得的利益。
2. 应用分析：若大额转账并非基于正常人情交往，而是因误解、欺诈、误转或违反法律法规等因素导致，转账方有权要求收款方返还。例如，因操作失误导致的大额资金误转，转账方可要求收款方返还，此情况下收款方无合法依据占有该款项，构成不当得利。
   二、赠与合同的撤销权
3. 法律依据：依据《中华人民共和国民法典》第六百六十三条，若受赠人严重侵害赠与人或其近亲属权益、不履行扶养义务或违反赠与合同约定，赠与人可在法定期间内撤销赠与并要求返还。
4. 应用分析：若大额转账被视为赠与，但受赠人存在上述情形，或赠与行为附有特定条件（如以结婚为前提）而条件未成就，赠与人可主张撤销赠与并要求返还。但需注意，赠与人需提供充分证据证明转账时存在附加条件或受赠人存在可撤销情形。
   三、合同无效或可撤销的情形
5. 法律依据：转账行为可视为一种合同行为。若该合同基于非法、不道德或误解等不正当因素成立，则可能被认定为无效或可撤销。
6. 应用分析：若转账是基于虚假信息或欺诈行为，受害者有权要求返还转账金额。此外，若转账行为涉及洗钱、逃税等违法行为，不仅转账可能无效，还可能引发法律责任。