发现老公偷偷将卡里钱取走，可采取以下措施：
一、初步沟通与了解

1. 保持冷静，尝试沟通：首先，与老公进行平和的对话，了解他取钱的具体原因和用途。这可能是一个误会或紧急情况下的决定，通过沟通可能直接解决问题。
2. 评估影响：判断取走资金对家庭经济状况的影响程度，以及是否涉及违法或违背婚姻忠诚的行为。
   二、收集证据
3. 银行流水：获取相关银行账户的流水记录，确认资金转移的时间、金额和去向。这些记录可通过网上银行、手机银行APP下载打印，或前往银行柜台申请开具。
4. 其他证据：如果可能，收集与资金转移相关的聊天记录、邮件、通话录音或其他书面证据。这些证据在后续可能的法律程序中至关重要。
   三、法律途径保护权益
5. 咨询专业律师：在采取进一步行动前，建议咨询专业婚姻律师，了解自身权益、追回款项的可能性及后续行动计划。
6. 财产保全措施：为防止资金被进一步转移或隐匿，可向法院申请财产保全措施，要求对老公名下的财产进行查封、冻结等。
7. 提起民事诉讼：若沟通无果，且认为老公的行为严重侵犯了财产权益，可以侵犯个人财产权为由向法院提起民事诉讼，要求返还被取走的款项。在诉讼过程中，需提交收集到的证据以支持诉求。
8. 涉及刑事犯罪的处理：如果老公取走资金的行为存在恶意侵占、诈骗等涉嫌刑事犯罪的情形，如编造虚假理由取走巨额款项且拒不归还，应向公安机关报案，由公安机关进行立案侦查并追究其刑事责任。