可以报警。

   在交通事故中对方负全责，你在收取500元赔偿后又觉得赔偿不合理并退还了款项，这种情况下你依然有权利通过报警等合法途径来维护自身权益。报警后，交警部门会根据事故发生时的具体情况进行调查和处理，比如对事故责任进行再次确认（虽然之前已认定对方全责，但可进一步完善相关手续），对事故造成的损害情况进行评估。

   之后你可以根据交警的处理结果，与对方就赔偿事宜进行协商。如果协商不成，还能依据交警出具的责任认定书等相关材料，通过向人民法院提起民事诉讼等方式来要求对方承担合理的赔偿责任，赔偿范围可能包括医疗费、误工费、护理费、交通费等因事故导致的损失。