可以报警。

   在你被车撞且对方全责的情况下，你与对方达成收取500元赔偿的协议后又觉得不合理并退还了款项，这意味着之前的赔偿协议实际上已不再生效。此时你选择报警是可行的，报警后交警部门会根据事故发生时的具体情况进行调查处理。

   交警会对事故责任进行认定（由于之前已明确对方全责，若事实清晰一般不会改变认定结果），同时会对赔偿事宜进行调解。你可以向交警说明自己认为之前赔偿不合理的理由，比如实际遭受的人身伤害后续可能产生更多医疗费用、财产损失价值不止500元等。如果双方无法通过交警调解达成赔偿共识，你还可以通过向人民法院提起民事诉讼的方式，要求对方按照法定的赔偿项目和标准对你进行赔偿。