可以报警。以下为你详细分析：

    达成赔偿协议后反悔的情况

   当你接受对方500元赔偿时，在一定程度上可视为双方就此次事故赔偿达成了一个简单的协议。但之后你觉得赔偿不合理并退还了钱款，这表明你不再认可之前达成的赔偿约定。

    报警的合理性

   在交通事故中，对方负全责意味着其需要承担因事故给你造成的全部损失赔偿责任。你退还赔偿款后报警，是为了让交警部门介入，对事故进行正式处理。交警会根据事故的具体情况，如事故现场的勘查、双方的陈述等，重新确定赔偿事宜，以确保你能获得合理的赔偿。

    报警的流程

    及时报警 ：要尽快拨打122交通事故报警电话，向交警说明事故发生的时间、地点、大致经过以及目前的处理情况（如已收赔偿款又退还等）。

    配合调查 ：交警到达后，如实向其描述事故发生时的详细情况，包括双方车辆行驶方向、速度、碰撞位置等，提供相关证据，如现场照片、视频等。

    进行伤情鉴定和损失评估 ：如果身体受到伤害，要及时就医并进行伤情鉴定；对于车辆或其他财物损失，也需要进行评估，这些鉴定和评估结果将作为后续索赔的重要依据。

    协商赔偿或通过法律途径解决 ：交警会组织双方进行赔偿协商。若协商不成，你可以凭借交警出具的事故责任认定书等相关材料，向人民法院提起民事诉讼，要求对方赔偿你的损失。