可以报警。

   在被车撞且对方全责的情况下，你与对方达成收取500元赔偿的处理结果后，又认为该赔偿不合理并退还钱款，这种情况本质上是对之前赔偿协商结果的变更。之后你依然有权利通过报警等合法途径来维护自身权益。

   报警后，交警部门会根据事故发生时的具体情况，重新进行调查和处理。他们会对事故责任进行认定（由于之前已明确对方全责，一般会维持该认定），并组织双方就赔偿事宜进行协商。如果双方无法协商一致，你也可以凭借交警的事故责任认定书等相关证据，通过向人民法院提起民事诉讼的方式，要求对方承担合理的赔偿责任，赔偿项目通常可能包括医疗费、误工费、护理费、交通费等因事故造成的损失。