可以报警。

   在发生交通事故且对方全责的情况下，你与对方初步达成了赔偿500元的处理结果，但之后你认为该赔偿不合理并退还了款项，这意味着你们之前的赔偿协商实际上已经不再有效。

   此时，你有权通过报警的方式，让交警介入处理此次事故。交警会对事故的具体情况进行调查，包括事故发生的经过、双方车辆状况、人员受伤情况等，并根据调查结果出具交通事故责任认定书。凭借责任认定书，你可以进一步与对方协商合理的赔偿事宜，若协商不成，还能通过向法院提起民事诉讼等法律途径来维护自身合法权益，要求对方赔偿因事故导致的医疗费、误工费、护理费、财产损失等合理费用。

   不过需要注意的是，报警时要尽可能提供详细的事故信息，如事故发生的时间、地点、对方车辆的特征及车牌号等，以便交警更高效地处理。