可以报警。在这种情况下，你退还对方之前收取的 500 元赔偿款，表明你不再认可此前达成的赔偿协议。当你认为该赔偿不合理且退还钱款后，仍然有权利通过报警的方式来处理此次交通事故的赔偿问题。

   报警之后，交警部门会根据事故发生时的具体情况进行调查，包括询问双方当事人、查看现场监控（如果有）、勘查事故现场等，以确定事故责任，并且会组织双方进行调解。

   同时，你需要收集好与此次事故相关的证据，比如事故现场的照片、就医的病历、检查报告、诊断证明、各类费用票据等，这些证据对于后续确定你的损失以及要求合理赔偿至关重要。

   如果调解不成，你还可以考虑通过向人民法院提起民事诉讼的方式，要求对方赔偿因事故导致的合理损失，如医疗费、误工费、护理费、交通费等。